Il fut le successeur de son ami Santiago Bernabéu. Sous son mandat, Luis de Carlos était connu pour sa noblesse, son éducation et sa générosité. À sa tête, le club connu de nombreux succès : cinq trophées et le titre de Meilleure équipe d'Europe en 1980.

Socio du Real Madrid depuis 1942 puis membre de la Direction depuis 1957, De Carlos, qui a pris ses fonctions le 3 septembre 1978, est resté président durant sept ans. Sous son ère, de nombreuses figures du football entrainèrent l'équipe, telles que Vujadin Boskov, Alfredo Di Stéfano ou encore Amancio, à la tête de la génération «Quinta del Buitre». Lorsque Amancio quitta son poste, De Carlos confia le banc madrilène à Luis Molowny. Il permit à l'équipe de remporter son dernier titre sous sa présidence, la première Coupe de l'UEFA.

Sous sa présidence, le club connut un autre succès historique : la finale de la Copa del Rey entre l'équipe première et le Castilla, l'équipe réserve. Un évènement alors inédit dans le monde. En outre, il fit rénover le stade Santiago Bernabéu en vue du mondial de 1982. En hommage à ses services, Florentino Pérez, lors de son premier mandat, décida de créer le « Foro Luis de Carlos ».