Foi o sucessor do seu amigo Santiago Bernabéu. Durante o seu mandato, Luis de Carlos caracterizou-se pelo seu cavalheirismo, educação e generosidade. Com ele à frente do clube, o balanço desportivo foi magnífico: cinco troféus e o título de Melhor Equipa da Europa em 1980.

Sócio do Real Madrid desde 1942 e membro da direcção desde 1957, De Carlos, que chegou ao cargo de presidente em Setembro de 1978, exerceu essas funções durante sete anos. Sob a sua direcção passaram pelo banco treinadores como Vujadin Boskov, Alfredo Di Stéfano ou Amancio, que levou a equipa à liderança com a “Quinta del Buitre”. Quando Amancio deixou o cargo, De Carlos confiou em  Luis Molowny, que contribuiu para levantar o último título da sua presidência, a primeira Taça da UEFA.

Com ele como presidente outro marco aconteceu: o encontro na final da Taça do Rei entre o primeiro do campeonato e o Castilla. Um feito jamais visto em mais nenhum clube do mundo. Além disso, remodelou o estádio Santiago Bernabéu com vista ao Mundial de 1982. Em sua honra, na primeira etapa de Florentino Pérez como presidente o Real Madrid criou o “Foro Luis de Carlos”.